《黑之契约者》的剧情围绕着超能力和间谍活动展开，故事舞台设定在繁华都市东京。随着“地狱之门”的出现，真正的星空消失，取而代之的是虚假的星星。世界各地开始出现被称为“契约者”的超能力者，他们本是普通人类，但丧失冲动的情感，只遵循“合理性”行动。

契约者白和琥珀同属一个组织，黑因为妹妹白的缘故也加入该组织。然而，白和琥珀发现组织的真正目的是通过破坏“门”来消灭契约者，于是离开组织，成立“月见草”对抗原组织。白在南美“天国战争”中因能力过度使用而彻底量子化，开始依附在黑体内，黑因此获得白的契约能力。

黑在组织工作时，与黄、猫、银组成四人行动小组，寻找白的下落。经历一系列事件后，黑逐渐接近组织真相，并发现琥珀的背叛有隐情。最终，黑在门内遇到幼体化的琥珀，得知组织的计划和目的。黑选择走上“创造契约者和非契约者同时存在的和谐世界”的道路，与琥珀一起扭转组织计划，但琥珀因过度使用能力而消失。黑和银叛逃组织，躲避追杀，银的观测灵获得自我意识，为世界带来灾厄，后被组织带走并封印。